Full metadata record
| DC Field | Value | Language |
|---|---|---|
| dc.contributor.advisor | Han, Byung Chan | - |
| dc.contributor.author | Noh, Seung Hyo | - |
| dc.date.accessioned | 2017-05-10T08:49:50Z | - |
| dc.date.available | 2016-05-18T00:00:00Z | - |
| dc.date.issued | 2013 | - |
| dc.identifier.uri | http://dgist.dcollection.net/jsp/common/DcLoOrgPer.jsp?sItemId=000002262496 | en_US |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/20.500.11750/1325 | - |
| dc.description.abstract | Novel design of Pt-M alloy catalysts for a Polymer Electrolyte Fuel Cell (PEMFC) developed over the last decade has substantially not only saved the materials cost but also enhanced oxygen reduction reaction activity. Currently, one of the most challenging issues is how to empower the nanocatalysts electrochemical stability for a wide commercialization of PEMFC as long-term power sources of transportation vehicles. Using first principles and multi-scale computations this thesis investigates the underlying mechanism of the electrochemical degradation of Pt-Co alloy nanocatalysts. The objectives of the thesis are to identify atomic level descriptors of the mechanism and to figure out novel ways to increase the electrochemical durability. To achieve the goals we setup model systems of Pt-Co nanoparticles as function of Co composition and the size of the particle. And then, Monte Carlo simulations combined with the cluster variation method will provide thermodynamically the most stable configuration of Pt-Co alloy catalysts for any given temperature and alloy composition as well as a chemical potential of oxygen atom. To ⓒ 2013 DGIST | - |
| dc.description.tableofcontents | Chapter 1. Introduction 1 -- 1.1 Introduction to PEM fuel cells 1 -- 1.2 Literature review 5 -- 1.3 Objectives of thesis 9 -- Chapter 2. Computational methodologies 10 -- 2.1 First principles DFT calculations 10 -- 2.2 Cluster expansion theory 10 -- 2.3 Monte Carlo simulation 13 -- 2.4 Model systems 14 -- 2.4.1 Bulk Pt-Co alloys 14 -- 2.4.2 Bulk surface 15 -- 2.4.3 nanoparticles 16 -- 2.5 Computational details 18 -- Chapter 3. Results and discussion 20 -- 3.1 Bulk Pt-Co alloy 20 -- 3.1.1 Ab-initio thermodynamics: energy convex hull 20 -- 3.2 Bulk Pt-Co (111) surfaces 22 -- 3.2.1 Ab-initio thermodynamics: energy convex hull 22 -- 3.2.2 Cluster expansion 22 -- 3.2.3 Monte Carlo simulation of PtCo in an oxygen environment 26 -- 3.3 Pt-Co alloy nanoparticles 28 -- 3.3.1 Ab-initio thermodynamics: energy convex hull 28 -- 3.3.2 Calculation of dissolution potentials 32 -- 3.3.3 Dissolution potential of nanoparticles 34 -- 3.3.4 Adsorbate induced surface segregation 36 -- Chapter 4. Conclusions 41 -- References 42 -- Summary (국문요약) 47 |
- |
| dc.format.extent | 47 | - |
| dc.language | eng | - |
| dc.publisher | DGIST | - |
| dc.subject | PtCo catalyst | - |
| dc.subject | Dissolution | - |
| dc.subject | Durability | - |
| dc.subject | First principles | - |
| dc.subject | PEMFC | - |
| dc.subject | 연료전지 | - |
| dc.subject | 촉매 | - |
| dc.subject | 합금 | - |
| dc.subject | 내구성 | - |
| dc.subject | 제일원리법 | - |
| dc.title | First Principles Computational Study on the Electrochemical Stability of Pt-Co Alloy Nanocatalysts for Fuel Cell Applications | - |
| dc.title.alternative | 제일원리전산을 이용한 연료전지용 나노스케일 Pt-Co 합금 촉매의 열역학적 구조 분석 | - |
| dc.type | Thesis | - |
| dc.identifier.doi | 10.22677/thesis.2262496 | - |
| dc.description.alternativeAbstract | 현재까지의 연료전지용 촉매에 관한 연구는 촉매의 활성도를 높이기 위한 연구가 주를 이루어왔다. 그 중 백금 촉매는 단일 금속 중 가장 좋은 촉매 활성도를 보여줌으로써, 가장 많이 연구되어 왔고 현재 널리 이용되는 촉매 물질이다. 하지만 백금 단일 촉매는 연료전지 상용화에 있어 활성도, 내구성, 가격 측면에서 여전히 목표 수준에 도달하지 못하고 있다. 이러한 문제점들을 해결하고자 백금과 3d 전이 금속을 이용한 백금계 합금 촉매가 제안되었고 많은 연구들이 진행되었다. 그러나 촉매 활성도 향상과 백금 담지량 저감을 위한 연구에 비해 백금계 합금 촉매의 내구성 향상에 관한 연구는 상대적으로 미흡한 수준이다. 특히 나노 스케일 촉매의 내구성에 대한 연구를 위해서는 원자 단위의 메커니즘을 이해하는 것이 중요한데, 실험적 접근법으로는 다양한 실험변수들(온도,압력 등)을 정확히 통제하기 어렵고 변수와 주변 환경간의 간섭이 발생하게 되어 메커니즘을 이해하고 분석하는데 어려움이 있다. 본 연구에서는 제일원리전산법을 이용하여 Pt-Co 나노입자의 내구성을 분석하는 것을 연구의 목표로 하여, Pt-Co 합금 촉매가 산성 분위기 속에서 순수한 백금 나노 입자에 비해 안정한지를 확인하고, 내구성을 향상시킬 수 있는 방법을 제안하였다. 더불어, 산소 분위기에서의 합금 촉매의 표면 구조도 열역학적인 관점에서 고찰하였다. ⓒ 2013 DGIST | - |
| dc.description.degree | Master | - |
| dc.contributor.department | Energy Systems Engineering | - |
| dc.contributor.coadvisor | Yoon, Young Gi | - |
| dc.date.awarded | 2013. 2 | - |
| dc.publisher.location | Daegu | - |
| dc.description.database | dCollection | - |
| dc.date.accepted | 2016-05-18 | - |
| dc.contributor.alternativeDepartment | 대학원 에너지시스템공학전공 | - |
| dc.contributor.affiliatedAuthor | Noh, Seung Hyo | - |
| dc.contributor.affiliatedAuthor | Han, Byung Chan | - |
| dc.contributor.alternativeName | 노승효 | - |
| dc.contributor.alternativeName | 한병찬 | - |
| dc.contributor.alternativeName | 윤영기 | - |
- Files in This Item:
-
기타 데이터 / 9.12 MB / Adobe PDF
download
- Appears in Collections:
- Department of Energy Science and Engineering Theses Master
Items in Repository are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.