Digital-twin-driven electrochemical analysis of all-solid-state Li batteries with halide-sulfide hybrid solid electrolytes

Abstract

The necessity for next-generation lithium-ion batteries with higher energy density and fire safety, compared to conventional liquid electrolyte (LE)-based lithium-ion batteries (LIBs), has recently come to the forefront. Especially, there is a growing interest in solid-state batteries among various next-generation lithium-ion secondary batteries. All-solid-state batteries (ASSBs) mitigate the risk of battery ignition by employing solid electrolytes with low flammability, while possibly achieving high energy density through the utilization of high- capacity active materials and Li metal. Among various solid electrolytes, sulfide-based solid electrolytes have received significant research and attention due to their excellent ion conductivity and flexibility. Despite these advantages, they are challenging to form stable interfaces with active materials due to their high reactivity. To address this drawback, there is a research endeavor aimed at improving the performance of ASSBs by coating active materials with halide-based solid electrolytes, which offer low reactivity and high stability. In this study, we progressed in 3D modeling and simulation of ASSBs using sulfide-halide hybrid solid electrolytes based on digital twin technology. Through this approach, we predicted the performance of ASSBs based on the coating ratio of halide-based solid electrolytes and proposed the optimal coating ratio. Additionally, by analyzing the 3D electrode structure, we investigated the impact of solid electrolyte coating on the electronic connectivity of active materials and suggested possible avenues for improvement.

Keywords: All-solid-state batteries (ASSBs), Digital twin, Modeling and simulation, Hybrid solid electrolyte|최근 기존 액체 전해질 기반 리튬이차전지 대비 고에너지밀도 및 화재 안전성을 가지는 차세대 리튬이차전지에 대한 필요성이 대두되고 있다. 특히, 다양한 차세대 리튬이차전지 중 액체전해질을 고체전해질로 대체한 전고체 전지에 대한 관심이 커지고 있다. 전고체 전지는 낮은 가연성을 가지는 고체 전해질을 사용함으로써 전지 발화에 대한 위험을 낮출 수 있고, 기계적 특성을 인한 고용량 활물질과 리튬 금속의 활용으로 고에너지 밀도를 달성할 수 있다. 다양한 고체 전해질 중 황화물계 고체전해질은 우수한 이온전도도와 연성을 가지고 있어 많은 연구와 관심을 받고 있다. 이러한 장점을 가지고 있음에도 높은 반응성으로 인해 활물질과 안정한 계면을 형성하기 어렵다는 단점이 존재한다. 이를 개선하기 위해 낮은 반응성과 높은 안정성을 가지는 할라이드계 고체전해질을 활물질에 코팅하여 전고체전지의 성능을 개선하고자 하는 연구를 진행하고자 한다. 본 연구에서는 디지털 트윈 기술을 활용하여 황화물-할라이드계 하이브리드형 고체 전해질을 사용한 전고체 전지의 3차원 모델링 및 시뮬레이션을 진행하였다. 이를 통해 할라이드계 고체전해질 코팅 비율에 따른 전고체 전지의 성능을 예측하고, 최적의 할라이드계 고체전해질의 코팅 비율을 제시하였다. 또한 3차원 전극 구조 분석을 통해 활물질의 고체전해질 코팅이 전자 연결성에 미치는 영향을 확인하고, 이를 개선가능한 방안을 제시하였다.

핵심어: 전고체 전지, 디지털 트윈, 모델링 및 시뮬레이션, 하이브리드 고체전해질