Hyerin Park. (2024). Ternary Eutectic Electrolytes for Lithium Metal Batteries. doi: 10.22677/THESIS.200000803769
Type
Thesis
Description
Lithium metal batteries, Quasi-solid-state electrolytes, Gel polymer electrolytes, Crystallinity gap electrolytes
Abstract
Lithium metal batteries (LMBs) stand as compelling candidates within next-generation secondary batteries due to their remarkably high energy density and exceptionally low redox potential, rendering them highly coveted for advanced energy storage solutions. Nonetheless, safety hazards and performance deterioration stemming from the dendritic growth of lithium associated with conventional liquid electrolytes have significantly impeded the pragmatic deployment of LMBs. Herein, we report ternary eutectic electrolytes to ensure a long-term cycling stability in Li/NCM811 full cells. A succinonitrile-based gel polymer electrolyte (SN-GPE) and a sulfone-based super-concentrated electrolyte, denoted as crystallinity gap electrolyte (CGE), are suggested. SN-GPE exhibits high ionic conductivity of 5.03 mS cm⁻¹ at room temperature, a lithium-ion transfer number of 0.76, a broad electrochemical stability window, and outstanding thermal stability. CGE is a novel type of electrolyte that maximizes the benefits of highly-concentrated electrolytes. It exhibits exceptional thermal stability, stable lithium plating/stripping coulombic efficiency, and superior inorganic-rich, anion-derived protective layers on the electrode. Both electrolytes exhibit good long-term cycling stability, so these approaches are anticipated to be employed in LMB applications.|본 논문은 리튬 금속 전지의 안정적인 구동을 위해 설계된 삼원 공융 전해질에 대해 소개한다. 리튬 금속 전지는 고전압 양극에 리튬 금속을 음극으로 활용한 전지 시스템을 말하며, 매우 높은 에너지 밀도와 낮은 전위라는 리튬 금속 고유의 장점을 통해 가장 유망한 차세대 이차전지의 후보로 손꼽힌다. 그러나 현재 리튬 이온 전지에 사용되고 있는 카보네이트계 전해액은 리튬 금속에 높은 반응성을 지녀 그대로 적용하기는 다소 어려움이 따른다. 따라서 리튬 금속 전지를 위한 새로운 전해질이 개발되어야 한다. 그와 같은 관점에서, 해당 논문에서는 리튬 금속 전지용 삼원 공융 전해질을 고안하였다. 첫째로 숙시노니트릴 기반 겔 고분자 전해질이 제안되었다. 해당 전해질은 상온에서 높은 이온 전도도 (5.03 mS cm⁻¹) 및 높은 Li+ 전이 수 (0.76), 넓은 전기화학적 안정성 창, 우수한 열 안정성을 나타내었다. 둘째로 결정화-공백 전해질로 명명한 술폰 기반의 초고농도염 전해질이 연구되었으며, 완전히 새로운 부류인 이 전해질은 뛰어난 열 안정성, 안정적인 리튬 전착/탈착 효율, 무기질이 풍부한 전극 표면 보호층을 형성한다는 것을 밝혔다. 두 전해질은 공통적으로 모두 강화된 장기수명 특성을 나타내어 리튬 금속 전지에 활용될 수 있는 가능성을 보였다.
Table Of Contents
Ⅰ. Introduction 1 Ⅱ. A Gel polymer electrolyte based on Succinonitrile/ Lithium bis(fluorosulfonyl)imide/ Poly(ethylene oxide) blend 2.1 Introduction 2 2.2 Experimental 3 2.2.1 Materials 3 2.2.2 Electrochemical measurements 3 2.2.3 Characterization 4 2.2.4 Battery performance 5 2.3 Results and Discussion 5 2.3.1 Electrolyte Design 5 2.3.2 Physicochemical and Electrochemical Properties 10 2.3.3 Electrochemical Performance in Li/NCM811 Full Batteries 13 2.4 Conclusion 14 2.5 References 15 Ⅲ. A Sulfone-based crystallinity gap electrolyte with enhanced long-term cycling stability 3.1 Introduction 17 3.2 Experimental 18 3.2.1 Materials 18 3.2.2 Electrochemical measurements 18 3.2.3 Characterization 19 3.2.4 Battery performance 20 3.3 Results and Discussion 20 3.3.1 Physicochemical and Electrochemical Properties 20 3.3.2 Electrochemical Performance 22 3.3.3 Deposition Morphology of Lithium on Cu Electrode 25 3.3.4 Electrode Surface Analysis 26 3.4 Conclusion 29 3.5 References 30 Summary (in Korean) 31
