Digital-Twin Simulation for a Comprehensive Analysis of Silicon/Graphite Composite Electrodes

Abstract

This study investigates the electrochemical and mechani al behavior of SiOx/graphite composite electrodes under different charge rates using a digital twin simulation. We utilized FIB-SEM to capture the 3D structure of the electrodes, enabling accurate multiphysic simulation. The experiments revealed that higher SOL led to significant mechanical degradation, such as particle cracking and interparticle disconnection, reducing the cycle life of the electrodes. The simulations have an accuracy of 0.54% compared to the experimental results, demonstrating that fast charging results in lower SOL, minimal volume expansion, and lower internal stress. Conversely, slow charging increases SOL, leading to greater volume expansion and higher internal stress. This stres is concentrated around SiOx agglomeration, causing mechanical failures. The study also observed changes in porosity and tortuosity during charging, with slower rates causing pore blockage and increased ionic pathway length. Our findings highlight the importance of controlling the dispersion of Si- based active materials and optimizing electrode density to mitigate stress concentration and mechanical degradation. This study provides valuable insights into the structural and mechanical stability of Si-based electrodes, offering a method to evaluate their performance and aiding the development of more durable Si-based lithium-ion batteries.|이 연구는 다양한 충전 율속에서 실리콘/흑연 복합 전극의 전기화학적 및 기계적 거동을 실험 기법과 디지털 트윈 시뮬레이션을 통하여 조사하였습니다. 전극의 삼차원 구조를 포착하기 위해 FIB-SEM을 활용하여 실제 전극 형상을 반영한 삼차원 구조체를 생성하였으며, 구조적 및 전기화학적 특성의 정확한 시뮬레이션을 가능하게 했습니다. 실험 결과, 높은 리튬화 상태는 입자 균열 및 입자 간 연결 단락과 같은 심각한 기계적 손상을 초래하여 전극의 수명을 단축시키는 것으로 나타났습니다. 그리고 낮은 리튬화 상태에서는 오히려 부피 팽창이 적어 기계적 열화의 영향이 적어 수명 특성이 더 좋았습니다. 시뮬레이션 결과는 실험 결과와 비교하였을 때 0.54% 오차로 일치하였으며, 빠른 충전이 낮은 리튬화 상태, 낮은 부피 팽창 및 낮은 내부 스트레스를 초래함을 보여주었습니다. 반면, 느린 충전은 리튬화 상태를 증가시켜 더 큰 부피 팽창과 높은 내부 응력을 유발했습니다. 이 응력은 실리콘 입자 주변에 집중되어 기계적 실패를 일으켰습니다. 또한, 느린 충전 속도가 기공 닫힘 및 이온 경로 길이 증가를 초래하면서 충전 중 공극도 및 굴곡도의 변화를 일으켰습니다. 위 연구 결과를 통해 실리콘 기반 활물질의 분산을 제어하고 전극 밀도를 최적화하여 응력 집중 및 기계적 손상을 완화하는 것의 중요성을 강조합니다. 또한 실리콘 기반의 음극에서 리튬화 상태에 따라 전극이 받는 기계적 열화의 정도가 발생할 수 있습니다. 이 연구는 실리콘 기반 전극의 구조적 및 기계적 안정성을 평가할 수 있는 방법론을 제시하며 보다 수명특성이 뛰어난 실리콘 기반 리튬 이온 배터리를 개발하는 데 도움이 될 수 있습니다.