New formulation of one-step time-resolved photoemission with non-equilibrium Green's function

Abstract

Recent studies on circular dichroism in angle-resolved photoemission spectroscopy (CD-ARPES) have illuminated ARPES as a tool capable of detecting Berry curvature, a key physical property of an electron that determines a material’s topology. Moreover, the experimental realization of attosecond pulses has boosted interest in the dynamics of electrons on ultrashort time scales. In these aspects time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES) is one of the most promising tools for cutting-edge studies to observe topological phase transitions or transient topological properties induced temporally by optical pumping. However, in recent state-of-the-art trARPES theories in the framework of non-equilibrium Green’s function (NEGF), a coherent description of the time-dependent electron’s phase, i.e., one-step description in the context of photoelectron scattering under a pump pulse and many-body interactions of photoemission is lacking when the emission is initiated by a probe pulse. In this thesis, we first introduce an exemplary study of electron dynamics related to pseudospin rotation and its orbital angular momentum, as obtained from a photoemission matrix element calculation of trARPES. We then highlight the need for a one-step photoemission approach that incorporates full photoelectron scattering, by comparing our previous research with recent photoemission theories developed within NEGF frameworks. We present a new one-step NEGF formulation for trARPES, which, in principle, fully accounts for all interaction channels of photoelectron scattering outside a material, such as interactions between the electron and the pump pulse, and the electron and many-body interactions during the emission process, previously unconsidered in earlier studies. Within our formulation, photoelectron scattering under the pump pulse and the many-body interactions are systematically described through contour-ordered greater Green’s functions within the three-particle Green’s function of the photocurrent. We examine the derived photocurrent formula for graphene in the non-interacting limit and in a regime with significant overlap between the pump and probe pulses. Next, we investigate optically pumped graphene using circular dichroism photoemission spectroscopy. From this, we demonstrate that a full description of photoelectron scattering significantly influences the polarity of circular dichroism, affecting both its intensity and sign. Keywords: one-step time-resolved photoemission theory, non-equilibrium Green’s function, full photoelectron scattering, circular dichroism photoemission spectroscopy, transient topological property.|최근 시간분해 각도분해 광전자 방출 분광법 (Time- and angle-resolved photoemission spectroscopy, trARPES)에서의 원형 이색성(Circular dichroism, CD)에 대한 연구는 ARPES가 물질의 위상을 결정짓는 전자의 중요한 물리적 속성인 베리 곡률을 감지할 수 있는 도구임을 밝혀냈다. 게다가, 아토초 펄스의 실험적 구현은 초단 시간 스케일에서 전자의 동역학에 대한 관심을 증대시켰다. 이러한 측면에서 trARPES는 광 펌핑에 의해 유도된 위상 상전이와 위상적 특성들을 관찰하기 위한 최첨단 연구에서 가장 유망한 도구 중 하나이다. 그러나 최근 비평형 그린 함수(Non-equilibrium Green’s Function, NEGF) 방법에 기반한 최첨단 이론 연구들은, 전자가 방출된 이후 빛과 다체 상호작용하에 놓인 광전자의 산란을 제대로 기술하지 못하고 있다는 점에서 전자의 시간에 의존하는 위상을 일관되게 설명하는 기술, 즉 일단계 기술이 결여되어있다.

이 논문에서는 먼저, trARPES의 광전자방출 행렬 요소 계산을 이용하여 연구한 유사 스핀 회전 및 궤도 각운동량과 관련된 전자 동역학의 선행 연구를 소개하고, 이 연구와 NEGF 프레임워크 기반의 최신 광전자 방출 분광 이론을 비교하여 온 광전자 산란(Full photoelectron scattering)을 포함하는 일 단계 광전자 방출의 필요성을 언급한다. 우리는 trARPES의 새로운 일단계 NEGF 형식론을 제안한다. 이 이론은 원칙적으로 물질 외부에서의 광전자 산란의 모든 상호작용 채널, 즉 전자와 격자 포텐셜, 전자와 펌프 펄스 간의 상호작용 및 다체 상호작용을 포함하여 이전 연구에서 고려되지 않았던 상호작용들을 완전히 포함한다. 우리의 공식화 내에서, 펌프 펄스와 다체 상호작용 하에서의 온 광전자 산란은 광전류의 경로 순서화된 삼입자 그린 함수에 나타나는 더 큰 그린 함수를 통해 체계적으로 묘사될 수 있다. 우리는 그래핀에 비상호작용 한계와 펌프 펄스와 프로브 펄스가 상당히 중첩된 영역에서 유도된 광전류 공식을 적용시켜본다. 이어서 광학적으로 여기된 그래핀을 원형 이색성 광전자 분광 이론을 통하여 조사하고, 이를 통해 광전자 산란의 완전한 기술이 원형 이색성의 극성에 큰 영향을 미치며, 그 강도와 부호 모두에 영향을 준다는 것을 입증한다.