An investigation of the nonequilibrium dynamics uncovers the underlying physical properties that are veiled in the static ground state. Time-resolved pump-probe spectroscopy is one of the most powerful tools for investigating the nonequilibrium phenomena in atoms, molecules, and solid states. In particular, pump-probe spectroscopy deals with laser interaction, and the optical excitation inevitably induces a photo-induced hole in the system. In this thesis, we present our theoretical calculation for the time-resolved dynamics driven by laser and photo-induced hole in solids. One of the related and fascinating topics is attosecond photoemission delay. We study the properties of photoemission delay in 2D materials related to anisotropic screening and Berry curvature by numerically evaluating the attosecond streaking. The result shows that these intrinsic features of 2D systems strongly affect the emission delay. Furthermore, we calculate the time- and angle-resolved photoemission spectroscopy to investigate exciton and Floquet dynamics during the light-matter interaction in 2D materials. From the calculation, it is found that the exciton and Floquet states form a novel quantum state through the electron-hole interaction.|본 논문은 광전효과 및 관련 현상들을 통해 고체에서의 시간분해 초고속 동력학에 대해 다룬다. 시간분해 초고속 동력학은 원자, 분자, 고체 상태의 근본적 물리현상을 분석하는 강력한 기법이다. 비평형 동력학에 대한 연구는 바닥 상태에서는 잘 보이지 않는 물리적 특성들에 대한 실마리를 제공한다. 이에 주로 사용되는 펌프-프로브 (pump-probe) 분광법은 레이저 상호작용을 다루며 이에 의한 고체 내 전자의 들뜸은 필연적으로 홀(hole)을 만들어낸다. 이와 관련된 흥미로운 주제 중 하나는 아초토 광전효과 지연 현상이다. 우리는 2 차원 물질에서의 광전효과 지연 현상에 대해서 연구하였으며 특히, 비등방적 가림(anisotropic screening)현상과 베리 곡률(Berry curvature)에 의해 발생하는 광전효과 지연에 대해서 수치적으로 계산하였다. 그 결과, 2차원 물질 본연의 특성이 지연 현상에 큰 영향을 주는 것을 밝혀냈다. 추가로, 우리는 시간분해 각도분해 전자분광(time- and angle- resolved photoemission spectroscopy)을 활용하여 엑시톤(exciton) 및 플로케(Floquet) 동역학에 대하서 살펴보았다. 이 계산으로부터 엑시톤과 플로케 상태가 전자-홀 상호작용을 통해 새로운 양자상태를 형성한다는 것을 알아냈다.
Table Of Contents
Ⅰ. Introduction 1 Ⅱ. Theoretical framework 4 2.1 Halimtonian for many-particle system 4 2.2 Light-matter interaction 7 2.3 Peierls Substitution 9 2.4 Photoemission process 11 2.5 Floquet theory 13 2.6 Topology and Berry curvature 14 2.7 Exciton in 2D materials 16 2.8 Attosecond photoemission delay 22 2.9 Numerical approach to the time-dependent Schrodinger equation 28 2.10 Entanglement and information 34 2.11 Photoelectron emission delay in spherically symmetric systems 37 Ⅲ. Anisotropic photoelectron emission delay in two-dimensional atomic arrangement 45 3.1 Modeling the anisotropic hole potential of graphene 45 3.2 Photoemission delay induced by the anisotropy 47 Ⅳ. Berry curvature in the photoelectron emission delay 55 4.1 The Berry curvature of the Haldane model 59 4.2 Pump-probe interaction and time-dependent perturbation theory 59 4.3 Coherent superposition induced photoemission delay 66 4.4 Long duration XUV limit 67 4.5 Short duration XUV limit 70 4.6 Berry curvature dependent photoemission delay 74 Ⅴ. Exciton-Floquet composites. . 86 5.1 Theoretical calculation of exciton creation in 2D materials 88 5.2 ARPES of exciton and unbounded electron-hole pair 92 5.3 Time-resolved ARPES of exciton state 97 5.4 Quantum entanglement and information 103 ⅤI. Summary and Outlook. 108 ⅤII. References 110
