Interpretation and Applications of Electrostatic Interactions at Interfaces: Quantification of Local Electric Fields, Therapeutic Applications, and Electrochemical Reactivity

Abstract

Electrostatic interactions at interfaces, including charge redistribution, polarization, and interfacial redox reactions, govern local electric fields and interfacial stability in realistic environments. This dissertation interprets such interactions at the molecular level and elucidates how structural and chemical factors of interfaces influence local electric fields and electrochemical reactivity. In Chapter 1, local electric fields at liquid–solid interfaces were quantitatively analyzed using single-particle fluorescence spectroscopy. By examining Stark-effect–induced spectral broadening, I found that solvent polarity simultaneously governs electric-field attenuation and the extent of molecular alignment. These results demonstrate the dual role of polar solvents in both screening interfacial fields and mediating long-range dipole alignment. In Chapter 2, I developed an electric-field–based therapeutic platform using ferroelectric nanoparticles that amplify externally applied fields by more than twofold. This local field amplification enhanced interactions with intracellular polar structures and significantly suppressed cellular behaviors. In Chapter 3, I investigated the electrochemical stability of metal–carbon interfaces in biological environments. Although Au is generally considered chemically inert, interfacial charge transfer promoted reactive oxygen species (ROS) generation and induced cellular damage, whereas Ni maintained a stable oxidized state that effectively suppressed ROS formation. Moreover, Au-induced cytotoxicity was dominated by early-stage interfacial reactivity and was mitigated by time-dependent passivation during pre-incubation in hydrated media. Collectively, this dissertation provides a single framework for electrostatic interactions at interfaces, from local electric fields and polarization-driven field modulation to surface reactivity and electrochemical stability. These findings provide a physicochemical basis for electric-field–driven interfacial phenomena and offer practical strategies for applying ferroelectric materials and stabilizing reactive metal–carbon interfaces in realistic environments.|계면에서의 정전기적 상호작용은 전하 재분포, 분극, 그리고 계면 산화·환원 반응을 포함하며, 실제 환경에서의 국소 전기장과 계면 안정성을 좌우한다. 본 학위논문은 이러한 상호작용을 분자 수준에서 해석하고, 계면의 구조적·화학적 요인이 국소 전기장과 전기화학적 반응성에 미치는 영향을 규명하였다. 제1장에서는 액체–고체 계면에서 형성되는 국소 전기장을 단일 입자 수준의 형광 분광법으로 정량 분석하였다. Stark 효과로 유도되는 스펙트럼 변화를 분석한 결과, 용매의 극성은 전기장의 감쇠와 분자 정렬의 정도를 동시에 결정함을 확인하였다. 이는 극성 용매가 계면 전기장을 스크리닝하는 동시에 장거리 쌍극자 정렬을 매개하는 이중 역할을 수행함을 보여준다. 2장에서는 강유전체 나노입자를 이용해 외부 전기장을 2배 이상 국소적으로 증폭시키는 전기장 기반 치료 플랫폼을 개발하였다. 이러한 국소 전기장 증폭은 세포 내 극성 구조와의 상호작용을 강화하여 세포 거동을 유의미하게 억제하였다. 3장에서는 실제 환경에서 금속–탄소 계면의 전기화학적 안정성을 조사하였다. 금은 일반적으로 화학적으로 관성적인 소재로 여겨지지만, 계면 전하 이동이 반응성 산소종 생성을 촉진하여 세포 손상을 유발하였다. 반면 니켈은 안정한 산화 상태를 유지함으로써 반응성 산소종 생성을 효과적으로 억제하였다. 또한 금 유래 세포독성은 배양 초기의 계면 반응성에 의해 크게 좌우되며, 수화된 매질에서의 사전 인큐베이션 동안 진행되는 시간 의존적 패시베이션을 통해 완화될 수 있음을 확인하였다. 종합하면, 본 학위논문은 계면에서의 정전기적 상호작용을 하나의 틀로 제시하며, 국소 전기장과 분극 기반 전기장 조절에서부터 표면 반응성과 전기화학적 안정성에 이르는 연속선 위에서 이를 해석하였다. 본 연구 결과는 전기장 기반 계면 현상의 물리화학적 기반을 제공하고, 실제 환경에서 강유전체 소재의 활용 및 반응성 금속–탄소 계면의 안정화를 위한 실용적 전략을 제시한다.