Advanced Adhesive Strength Analysis of Composite Electrodes for Rechargeable Batteries

Abstract

As the demand for high-energy-density and reliable rechargeable batteries accelerates, mechanical integrity—particularly interfacial and cohesive adhesive strength within composite electrodes—has emerged as a critical performance determinant across lithium-ion batteries (LIBs), all-solid-state batteries (ASSBs), and beyond-lithium systems such as lithium–sulfur (Li–S) and zinc-ion batteries (ZIBs). This study comprehensively investigates the role of adhesive strength in enhancing electrode durability, conductivity, and electrochemical stability, focusing on binder distribution and its correlation with performance metrics. By applying the Surface and Interfacial Cutting Analysis System (SAICAS), we achieve high-resolution, depth-specific quantification of adhesion profiles within various electrode architectures. Through combined mechanical and chemical mapping— integrating SAICAS with surface EDX—binder gradients are visualized, and their impact on ionic/electronic transport and structural coherence is evaluated. Advanced electrode designs are explored, including SiO₂- preplanted cathodes, multilayer slurry-cast electrodes, dry-fabricated ASSB cathodes with ionomer binders, and patterned electrodes for oxide-based systems. Additionally, customized SAICAS chambers and substrate strategies are developed for accurate measurements under inert conditions and dry-processed environments. The findings reveal that optimized binder distribution and interfacial adhesion significantly enhance cycling stability, rate capability, and resistance to delamination—offering a strategic pathway for the rational design of next- generation battery systems with improved mechanical reliability and electrochemical performance. Keywords: SAICAS, adhesive strength, composite electrode, Lithium secondary battery, Rechargeable battery.|고에너지 밀도 및 신뢰성 있는 차세대 이차전지에 대한 수요가 급증함에 따라, 리튬이온전지(LIB), 전고체전지(ASSB), 리튬-황(Li–S), 아연이온전지(ZIB)와 같은 다양한 이차전지 시스템에서 복합 전극 내의 접착력이 성능을 좌우하는 핵심 요소로 부각되고 있다. 본 논문에서는 복합 전극 내 접착력 및 바인더 분포와 그에 따른 기계적 안정성 및 전기화학적 성능 간의 상관관계를 정량적으로 분석함으로써, 접착력 향상을 통한 전극 성능 개선 방안을 종합적으로 고찰하였다. 이를 위해 표면·계면 절단 분석 시스템(SAICAS)을 활용하여 다양한 복합 전극 구조 내 접착력을 깊이별로 고도 정량 분석하였으며, 표면 EDX 분석과 결합해 바인더 분포를 시각화하고, 모델링을 통해 전기전도 및 이온 전달 특성에 미치는 영향을 정밀하게 규명하였다. 구체적으로는 SiO₂를 도입한 후막 전극, 다층 모델 전극, 이온 전도성 바인더 기반의 건식 전극, 그리고 표면 패터닝 처리된 산화물 기반 ASSB 전극 등을 제작하여, 이들의 기계적·전기화학적 성능을 비교 분석하였다. 또한, 수분에 민감한 황화물계 전고체전지 용 전극의 신뢰성 있는 측정을 위해 아르곤 분위기용 SAICAS 챔버를 개발하고, 기계적 고정이 어려운 건식 전극을 위한 보조 지지체를 적용하여 분석 정확성을 확보하였다. 이러한 분석을 통해, 바인더 분포 및 계면 접착력의 최적화가 전극 탈리 방지, 저항 감소, 수명 향상 등 전극의 성능 및 신뢰성 향상에 결정적인 역할을 함을 입증하였으며, 차세대 고성능 전지 설계를 위한 계면 기계적 진단 및 공정 최적화 전략을 제시하였다.