Strong light-matter interaction in perovskite excitons within microcavities

Abstract

Exciton-polaritons are hybrid light-matter quasiparticles arising from the strong coupling between semiconductor excitons and confined cavity photons. Their composite bosonic nature, combining the low effective mass of photons with the strong nonlinearity of excitons, establishes them as a compelling platform for exploring non-equilibrium quantum phenomena, including Bose-Einstein condensation (BEC) at elevated temperatures. However, conventional semiconductor microcavities based on III-V materials such as GaAs suffer from limited exciton binding energies, restricting their operation to cryogenic conditions. Metal halide perovskites have recently emerged as promising alternatives, offering large exciton binding energies sufficient for room-temperature stability, strong oscillator strengths enabling robust light- matter coupling, and intrinsic structural degrees of freedom that provide novel mechanisms for polaritonic control. In particular, their crystallographic phase transitions and ferroic properties introduce intrinsic mechanisms for controlling light-matter coupling and polariton dynamics. This thesis presents a comprehensive experimental investigation of non-linear exciton–polariton phenomena in MAPbBr3 microcavity systems, with particular emphasis on the interplay between crystallographic phase transitions, ferroelectricity, and polarization-dependent coupling. By tuning the temperature across orthorhombic, tetragonal, and cubic phases, polariton dispersion was directly observed using Fourier-plane spectroscopy and observed tunable Rabi oscillations associated with the phase transition. In the tetragonal phase, where ferroelectricity emerges, the Rabi splitting is modified by approximately 20%, accompanied by a substantial change in exciton oscillator strength of up to 44%, demonstrating a direct coupling between ferroic order and light–matter interaction strength. Furthermore, polariton condensations were achieved at room-temperature in the strong coupling regime with large Rabi splitting, exhibiting non-linear threshold behavior and macroscopic ground-state occupation. In addition, pronounced polarization anisotropy was revealed in CsPbBr3 microcavities, arising from the orthorhombic crystal structure and associated optical birefringence. Excitation along specific axes leads to the formation of a polariton condensate with the same polarization as the excitation, indicating a correlation between the excitation polarization and the condensate. These results establish metal halide perovskites as a versatile platform for room-temperature polaritonics, in which crystallographic phase transitions and ferroic order enable intrinsic and tunable control of polariton properties. The demonstrated ability to manipulate Rabi splitting, condensation dynamics, and polarization states opens new opportunities for the development of tunable quantum photonic devices, including ultralow-threshold coherent light sources, all-optical switches, and polarization-encoded functionalities for quantum information processing. Keywords: Exciton-Polaritons, Perovskite Semiconductors, Ferroelectricity, Bose-Einstein Condensation, Birefringence, Polarization Control|엑시톤-폴라리톤은 반도체 엑시톤과 공진기 내에 구속된 광자 간의 강한 결합에 의해 형성되는 빛-물질 혼성 준입자이다. 광자의 낮은 유효 질량과 엑시톤의 강한 비선형성이 결합된 보존적 특성으로 인해, 이들은 고온에서의 보즈-아인슈타인 응축(Bose–Einstein condensation, BEC)과 같은 비평형 양자 현상을 탐구할 수 있는 유망한 플랫폼으로 주목받고 있다. 본 학위논문에서는 MAPbBr3마이크로 공진기 시스템을 중심으로, 결정학적 상전이, 강유전성, 그리고 편광 의존적 결합 간의 상호작용에 주목하여 비선형 엑시톤-폴라리톤 현상을 체계적으로 연구하였다. Fourier-plane 분광법을 통해 온도를 조절하여 정방정계(orthorhombic), 사방정계(tetragonal), 그리고 입방정계(cubic) 상에서 폴라리톤 분산 관계를 직접 측정하였으며, 상전이에 따라 변화하는 라비 진동을 관찰하였다. 특히 강유전성이 나타나는 사방정계 상에서는 라비 분할이 약 20% 변화하고, 엑시톤의 진동자 강도가 최대 약 44%까지 변화함을 확인하여, 강성(ferroic)과 빛-물질 결합 세기 간의 직접적인 연관성을 입증하였다. 또한, 상온에서 큰 라비 분할을 갖는 강결합 상태에서 폴라리톤 응축을 구현하였으며, 비선형 임계 거동과 바닥 상태의 거시적 점유를 확인하였다. 더 나아가 CsPbBr3 마이크로 공진기에서는 정방정계 구조에 기인한 광학적 복굴절로 인해 뚜렷한 편광 이방성이 나타남을 확인하였다. 특정 결정 축 방향으로의 여기 조건에서는 해당하는 여기 편광을 따라 동일한 편광의 폴라리톤 응축이 달성되는 현상이 관찰되었다. 고출력 여기 조건에서는 이러한 이방성이 더욱 강화되었으며, 이는 강유전 도메인 구조가 광학적으로 제어될 수 있고 응축 상태의 편광을 결정할 수 있는 가능성을 제시한다. 이러한 연구 결과는 금속 할라이드 페로브스카이트가 상온 폴라리톤 물리 구현을 위한 매우 유연한 플랫폼임을 입증하며, 결정 구조의 상전이와 강성(ferroic)이 폴라리톤 물성을 제어할 수 있는 새로운 자유도를 제공함을 보여준다. 또한 라비 분할, 응축 동역학, 그리고 편광 상태를 능동적으로 제어할 수 있는 가능성을 제시함으로써, 초저임계 레이저, 전-광학 스위치, 그리고 편광 기반 양자 정보 처리 소자 등 차세대 양자 광소자 개발에 새로운 방향을 제시한다.

핵심어: 엑시톤-폴라리톤, 보즈-아인슈타인 응축, 강성, 광학적 복굴절, 편광 제어, 페로브스카이트, 라비 진동