Engineering Polymer Nanomesh Electronics with Enhanced Thermal, Chemical, and Environmental Robustness

Abstract

고분자 나노메쉬 전자소자는 통기성, 기계적 유연성, 초박막 구조, 그리고 비평면 생체 표면과의 우수한 밀착 특성으로 인해 차세대 웨어러블 및 생체통합 전자소자 플랫폼으로 주목받고 있다. 다공성 섬유 네트워크 구조는 기체, 수분, 체액의 이동을 가능하게 하며, 피부 및 조직과의 기계적 불일치를 최소화할 수 있다. 이러한 특성은 장시간 착용 가능한 전자피부, 삽입형 전기치료 소자, 생체신호 모니터링, 환경 감지 시스템 등에 적합하다. 그러나 기존 고분자 나노메쉬 전자소자는 동적인 생체 계면에서의 장기적 결합 안정성, 고해상도 미세공정과의 낮은 호환성, 제한적인 열적·화학적 안정성, 그리고 고기능성 소재 통합의 어려움이라는 한계를 가진다. 이러한 제약은 고분자 나노메쉬가 단순한 통기성 기판을 넘어 고기능성 전자 플랫폼으로 확장되는 것을 제한해 왔다.

본 학위논문에서는 고분자 나노메쉬 전자소자의 생체 계면, 미세공정, 기능성 소재 통합 한계를 극복하기 위한 공학적 전략을 제시한다. 첫째, 삽입형 전기치료 자극을 위한 조직 적응형 폴리이미드 나노메쉬 생체전극을 개발하였다. 기존 필름 기반 계면과 비교하여 PI 나노메쉬는 향상된 조직 밀착성, 계면 접착력, 감소된 섬유화 반응, 그리고 장기 삽입 환경에서 보다 안정적인 전기적 결합을 제공하였다. 또한 토끼 두개골 결손 모델에 적용하였을 때, 나노메쉬 기반 전기치료 소자는 필름 기반 자극 시스템보다 효과적으로 골 재생을 촉진하였으며, 이는 만성 치료용 전자소자에서 기계적으로 적응 가능한 생체 계면의 중요성을 보여준다. 둘째, titanium nitride 희생층을 이용한 간접 전사 프린팅 전략을 통해 열가소성 나노메쉬 기판 위에 고해상도 Au 전극을 통합하였다. 취약한 나노메쉬 표면에서 직접 포토리소그래피 공정을 수행하는 대신, 고해상도 미세전극을 단단한 기판에서 먼저 형성한 뒤 나노메쉬로 전사함으로써 다공성 구조의 손상 없이 선명한 전극 패턴을 구현하였다. 이를 통해 향상된 패턴 해상도와 전기적 성능을 갖는 통기성 나노전극을 제작할 수 있었다. 셋째, parylene이 코팅된 PI 나노메쉬와 SiO2 핵생성층을 결합하여 열적으로 보강된 graphene nanowall 나노메쉬를 개발하였다. 이를 통해 3차원 고분자 섬유 스캐폴드 위에 수직 배향된 graphene nanowall을 plasma-enhanced chemical vapor deposition 공정으로 직접 성장시킬 수 있었다. 이러한 계층적 3D-on-3D 구조는 분자 접근성, edge-rich adsorption site, 그리고 제한된 분자 수송 경로를 향상시켜 NO2 감지 성능을 개선하였으며, 스마트 마스크 플랫폼을 이용한 실시간 웨어러블 유해가스 모니터링을 통해 실제 적용 가능성을 입증하였다.

종합적으로, 본 연구는 고분자 나노메쉬 전자소자의 근본적인 제약이 소재, 구조, 공정 수준의 플랫폼 엔지니어링을 통해 극복될 수 있음을 보여준다. 조직 적응형 PI 나노메쉬 생체전극은 기계적 부드러움과 다공성을 활용하여 안정적인 장기 생체 계면을 구현하였고, 전사 프린팅 기술은 다공성 고분자 기판의 패터닝 한계를 극복하였으며, GNW 나노메쉬는 고분자 나노메쉬의 소재 호환성을 고성능 탄소 나노구조체로 확장하였다. 이러한 접근법들은 고분자 나노메쉬를 단순한 기계적 지지체에서 만성 생체통합, 고해상도 패터닝, 웨어러블 환경 감지가 가능한 다기능 전자 플랫폼으로 전환시킨다. 본 학위논문은 생체 계면 안정성, 미세공정 호환성, 소재 및 공정 강건성이 확장된 차세대 나노메쉬 전자소자의 설계 방향을 제시하며, 삽입형 전기치료 소자, 웨어러블 헬스케어, 인간–기계 인터페이스, 실시간 환경 모니터링을 위한 통기성·밀착형·다기능 전자소자 플랫폼으로의 발전 가능성을 제시한다.|Polymer nanomesh electronics have emerged as promising platforms for next-generation wearable and biointegrated devices because of their breathability, mechanical softness, ultrathin form factor, and conformal contact with nonplanar biological surfaces. Their porous fibrous networks allow gas, moisture, and fluid transport while minimizing mechanical mismatch with skin and tissues, making them attractive for long-term electronic skin, implantable electroceuticals, biosignal monitoring, and environmental sensing. However, despite these advantages, conventional polymer nanomesh electronics are still limited by unstable long-term coupling at dynamic biointerfaces, poor compatibility with high-resolution microfabrication, restricted thermal and chemical stability, and insufficient material-integration capability. These limitations have hindered the expansion of polymer nanomeshes from passive breathable substrates to advanced functional electronic platforms. This thesis presents engineering strategies to overcome the biointerface, fabrication, and material- integration constraints of polymer nanomesh electronics. First, a tissue-adaptive polyimide nanomesh bioelectrode was developed for implantable electroceutical stimulation. Compared with conventional film- based interfaces, the PI nanomesh provided enhanced tissue conformability, improved interfacial adhesion, reduced fibrotic response, and more stable electrical coupling during long-term implantation. When applied to a rabbit calvarial defect model, the nanomesh-based electroceutical device promoted bone regeneration more effectively than film-based stimulation systems, demonstrating the importance of mechanically adaptive biointerfaces for chronic therapeutic electronics. Second, an indirect transfer-printing strategy using a titanium nitride sacrificial layer was developed to integrate high-resolution Au electrodes onto thermoplastic nanomesh substrates. By separating photolithographic microfabrication from the fragile nanomesh surface, fine electrode patterns could be realized without damaging the porous structure, enabling breathable nanoelectrodes with improved pattern resolution and electrical performance. Third, a thermally reinforced graphene nanowall nanomesh was developed by combining parylene-coated PI nanomeshes with a SiO2 nucleation layer, enabling direct plasma-enhanced chemical vapor deposition of vertically oriented graphene nanowalls (GNWs) on a three-dimensional polymer fibrous scaffold. This hierarchical 3D-on-3D architecture enhanced NO2 sensing performance through improved molecular accessibility, edge-rich adsorption, and confined transport pathways, and its practical applicability was demonstrated using a smart mask platform for real-time wearable toxic gas monitoring. Together, these studies demonstrate that the fundamental constraints of polymer nanomesh electronics can be addressed through platform-level material, structural, and process engineering. The tissue-adaptive PI nanomesh bioelectrode exploits mechanical softness and porosity to achieve stable long-term biointerfaces, transfer printing overcomes the patterning limitation of porous polymer substrates, and GNW nanomeshes expand the material compatibility of polymer nanomeshes toward advanced carbon nanoarchitectures. These approaches collectively transform polymer nanomeshes from mechanically compliant supports into multifunctional electronic platforms capable of chronic biointegration, high-resolution patterning, and wearable environmental sensing. This thesis provides a design framework for advanced nanomesh electronics with expanded biointerface stability, fabrication compatibility, and material/process robustness, offering a pathway toward breathable, conformal, and multifunctional devices for implantable electroceuticals, wearable healthcare, human–machine interfaces, and real-time environmental monitoring. Keywords: breathable electronics, polymer nanomesh electronics, robust polymer nanomesh, tissue-adaptive bioelectrode, high-resolution nanomesh electronics, graphene nanowall nanomesh