Multi-Modal Nanocatalyst Platforms for Sustainable Water Treatment: From Material Design to Microfluidic Integration

Abstract

In the first part, Bi₀.₅Na₀.₅TiO₃ (BNT) nanoparticles were synthesized via hydrothermal and solid-state routes to investigate the influence of the synthesis method on structural, optical, and catalytic properties. The hydrothermally prepared BNT exhibited higher crystallinity, smaller particle size, and enhanced photocatalytic activity for dye degradation, owing to improved surface area and defect-mediated charge separation. This study established BNT as an efficient, lead-free perovskite photocatalyst for visible-light- driven water treatment. The second part focuses on the development of Ce-BTC/g-C₃N₄ (CeBTC/gCN) hybrid composites, combining the high redox activity of cerium-based MOFs with the visible-light absorption and electron mobility of graphitic carbon nitride. The optimized composite (CB3G) demonstrated superior charge-transfer efficiency, enhanced surface reactivity, and strong photostability. Its dual applicability in both photocatalysis and electrochemical dopamine sensing illustrates the versatility of MOF–carbon hybrids for multifunctional environmental and sensing platforms. The third part investigates Nb-doped SrTiO₃ (NSTO) nanoparticles synthesized hydrothermally and explores their performance in photocatalysis, sonocatalysis, and photosonocatalysis. Doping with 5% Nb narrowed the bandgap to 3.30 eV, improved charge carrier mobility, and significantly enhanced visible-light responsiveness. Under photosonocatalytic conditions, 5NSTO achieved a remarkable 97.4 % degradation of methylene blue within 60 minutes, confirming the synergistic enhancement between light and ultrasound in generating reactive oxygen species (ROS) and suppressing charge recombination. Finally, the fourth part extends this research into a microfluidic platform, where 5NSTO nanoparticles were immobilized in PDMS-based microchannels to enable continuous-flow photocatalysis and photosonocatalysis. The Grid-Box microchannel geometry delivered the highest degradation efficiency (up to 72.7 % under light-only and > 83 % under photo-sono conditions) due to its enlarged surface area (772.56 mm²) and extended residence time. Uniform catalyst coating (~87.77 % coverage) and high mechanical stability enabled reusability across multiple cycles. Flow rate and dye concentration studies highlighted the tunable performance of the system under varying conditions, demonstrating its potential for scalable, modular water purification. Collectively, this work establishes a unified approach integrating material design, process intensification, and microreactor engineering to overcome key limitations of traditional batch systems—namely, inefficient photon use, poor catalyst recovery, and limited mass transfer. The findings pave the way for next-generation hybrid microreactors that are compact, energy-efficient, and solar-compatible, representing a significant advancement toward sustainable environmental remediation technologies. |합성 염료, 의약품, 그리고 난분해성 유기 오염물질로 인한 수자원 오염이 심화됨에 따라, 지속 가능하고 효율적인 정화 기술에 대한 필요성이 급격히 증가하고 있다. 기존의 처리 방법(흡착, 응집, 여과 등)은 처리 효율이 낮고 2차 폐기물을 발생시키는 한계가 있어, 친환경 조건에서 오염물질을 완전 광물화할 수 있는 혁신적인 촉매 시스템이 요구된다. 본 논문에서는 분말형 촉매와 미세유체 기반 반응기 플랫폼을 이용한 고급 광촉매 및 광–초음파 복합 촉매 시스템의 설계, 합성 및 응용에 대해 포괄적으로 연구하였다. 첫 번째 부분에서는 Bi₀.₅Na₀.₅TiO₃ (BNT) 나노입자를 수열법과 고상반응법으로 합성하여 합성 경로에 따른 구조적, 광학적, 촉매적 특성을 비교하였다. 수열법으로 제조된 BNT는 높은 결정성, 작은 입자 크기, 넓은 비표면적을 가지며, 결함에 의한 전하 분리 향상으로 인해 염료 분해 효율이 우수하였다. 이를 통해 BNT가 가시광선 영역에서도 작동 가능한 무연 페로브스카이트형 친환경 광촉매임을 입증하였다. 두 번째 부분에서는 Ce-BTC/g-C₃N₄ (CeBTC/gCN) 복합체를 개발하였다. 이 복합체는 세륨 기반 금속–유기 골격체(MOF)의 높은 산화환원 활성과 질화탄소(gCN)의 전자 이동성을 결합하여 가시광선 하에서의 전하 전달 및 광촉매 활성을 향상시켰다. 최적화된 CB3G 복합체는 높은 안정성과 우수한 전자 전달 효율을 보였으며, 유기 오염물질 분해뿐 아니라 도파민 검출을 위한 전기화학 센싱에서도 탁월한 성능을 보여 다기능성 환경·바이오 응용의 가능성을 제시하였다. 세 번째 부분에서는 Nb가 도핑된 SrTiO₃ (NSTO) 나노입자를 수열법으로 합성하여 광촉매, 초음파촉매, 및 복합 광–초음파촉매(Photosonocatalysis) 반응에 적용하였다. 5% Nb 도핑을 통해 밴드갭이 3.30 eV로 감소하고 전하 이동성이 향상되어 가시광 반응성이 크게 증가하였다. 광–초음파 복합 조건에서 5NSTO는 60분 내에 97.4%의 메틸렌 블루 분해 효율을 달성하였으며, 광자와 초음파의 시너지 효과로 인해 반응성 산소종(ROS) 생성이 촉진되고 전자–정공 재결합이 억제됨을 확인하였다. 네 번째 부분에서는 5% Nb:SrTiO₃ 나노입자를 PDMS 기반 미세유체 마이크로채널 내부에 고정화한 연속 흐름형 미세 반응기 시스템을 개발하였다. 본 플랫폼은 가시광선과 초음파를 동시에 이용하여 연속적인 오염물질 분해를 수행하였으며, 그리드형(Grid-Box) 마이크로채널 구조는 가장 넓은 표면적(772.56 mm²)과 긴 체류 시간을 가져 가장 높은 분해 효율(광촉매 72.7%, 광–초음파 복합 83% 이상)을 나타냈다. 주사전자현미경(SEM) 분석 결과, 균일한 촉매 분포(약 87.77%)와 안정된 접착력을 확인하였으며, 낮은 유속 및 저농도 조건에서 향상된 반응 속도를 보여 운전 조건에 따른 조절 가능성을 입증하였다. 종합적으로 본 연구는 나노소재 설계와 미세유체 반응기 공정의 융합을 통해 기존 배치형 광촉매 시스템의 한계(낮은 광자 이용률, 촉매 회수 문제, 비효율적 물질 전달)를 극복할 수 있는 새로운 패러다임을 제시하였다. 본 연구에서 개발된 Nb:SrTiO₃ 기반 미세유체 하이브리드 반응기는 소형화, 에너지 효율성, 태양광 구동 가능성을 모두 갖춘 차세대 환경 정화 기술로서, 지속 가능한 수처리 및 오염 모니터링 시스템의 실용적 구현에 기여할 것으로 기대된다.