A STUDY ON ELECTROCHEMICAL SENSING PROPERTIES OF ADVANCED OXIDE AND POLYMERIC MATERIALS AND THEIR DEVICE INTEGRATION

Abstract

전기화학 센서는 전기 신호를 측정 가능한 분석 신호로 변환하는 장치입니다. 이 전기 신호는 장식된 작동 전극 표면에서 사용된 재료와 검출 분자 간의 산화환원 반응 결과로부터 얻어집니다. 전기화학 센서는 다양한 분석물을 검출할 수 있으며, 이온성, 중성, 유기 및 무기 화합물을 포함한 여러 물질을 동시에 감지할 수 있습니다. 최근 인구 증가, 산업화 및 도시화의 가속화로 환경 악화가 더욱 심화되었습니다. 건축 자재, 섬유, 화학 및 목재 코팅 산업을 포함한 많은 산업 분야에서 이러한 유기 오염 물질을 환경에 배출하고 있습니다. 유기 안료의 화학적 안정성과 수중 생분해 불가능성은 환경 보존에 위협이 될 수 있으며, 인류 건강에도 위험을 초래할 수 있습니다. 이와 같은 유해 물질은 우리가 섭취하는 음식과 호흡하는 공기를 통해 체내에 축적되고 있으며, 항상성에서의 이탈을 유발하여 정상적인 기능을 방해하고 일상 생활을 어렵게 만들 수 있습니다. 본 연구는 다양한 분석 물질에 대한 재료 및 전기화학 반응을 연구함과 동시에 소형 전기화학 장치의 제작방법을 제시합니다. 첫 번째로, 이 연구에서는 고온 고상 반응법을 통해 다강체인 NdFeO3 입자를 제조하였습니다. 구조 분석 결과, NdFeO3 는 정방정계 구조로 결정화되며, 원소 색상 매핑 결과 Nd,Fe,O 만으로 구성되어 불순물이 없는 순수한 샘플임을 확인하였습니다. 유리탄소 전극 위에 상온에서 단일 상의 NdFeO3를 도포하여 3전극 전기화학 장치를 활용한 과산화수소(H2O2) 검출을 수행하였습니다. 사이클릭 볼타모그래피(CV) 측정 결과, H2O2 농도가 1 mM에서 10 mM로 증가함에 따라 피크 전류도 증가하였으며, 감도는 52.6 µA mM⁻1cm⁻2, 정량한계는 2.92 µM, 검출한계는 0.87 µM로 확인되었습니다. 실제 우유 샘플 내에서의 H2O2 검출에서도 우수한 감도와 선택성을 보여주었습니다. 두 번째로, 본 연구에서는 마그네시오페라이트(MgFe2O4) 자성 스피넬을 기반으로 한 효소 비의존적 전기화학 센서를 활용하여 민감한 비타민 C(아스코르빈산) 검출 기술을 제시합니다. 고상 반응법은 MgFe2O4 스피넬 페라이트를 간단하고 경제적으로 합성할 수 있는 방법입니다. 혼합 원자가 상태 덕분에 이 스피넬 페라이트가 도입된 유리탄소 전극은 pH 7.4의 인산 완충 용액에서 아스코르빈산에 대해 높은 촉매 활성을 나타냅니다. 다양한 변수(간섭물질, 분석물 농도, 스캔 속도)에 따른 수정된 전극의 전기화학적 성능을 정밀하게 분석하였으며, 아스코르빈산 농도가 증가함에 따라 산화 피크 전류가 선형적으로 증가하였습니다. 검출한계는 24.09 μM, 정량한계는 80.30 μM로 확인되었습니다. KCl, H2SO4, H2O2, NaOH, 포도당 및 콜린염화물과 같은 간섭물질에 대해서도 우수한 선택성을 보였습니다. 세 번째로, 이 연구는 탄소나노튜브(CNT) 하이브리드와 란타넘 기반 금속-유기 골격체(La-BTC)를 전극에 직접 통합하여 전기화학 센싱을 수행하는 방법을 제시합니다. La-BTC/CNT 복합체는 수열 합성법으로 제조되었으며, XRD, TGA, FT-IR, SEM/EDS, XPS를 통해 결정성, 표면 기능기, 그래핀 특성, 열 안정성, 표면 조성을 분석하였습니다. 사이클릭 볼타모그래피(CV) 및 선형 스윕 볼타모그래피(LSV)를 통해 도파민 센싱 특성을 분석한 결과, La-BTC에 비해 La-BTC/CNT 복합체가 우수한 전기촉매 활성을 나타냈습니다. 황산, 수산화나트륨, 염화칼륨, 포도당 등의 간섭물질에 대해서도 영향이 미미하였으며, 전극의 안정성도 우수하게 유지되었습니다. 결과적으로 La-BTC/CNT 나노복합체는 비효소 기반 도파민 검출에서 유망한 후보임을 확인하였습니다. 네 번째로, 본 연구에서는 세륨 금속-유기 골격체(Ce-MOF) 및 세륨-BTC/질화탄소(gCN) 복합체의 합성, 특성 및 활용 가능성을 조사합니다. 이 복합체는 경제적이고 친환경적인 교반법으로 제조되었으며, 넓은 표면적, 다양한 산화 상태, 높은 균일성, 안정성 및 전자 전달 특성 등을 보유하고 있습니다. 이러한 전자 전달 특성을 기반으로 Ce-BTC/gCN/GC 전극의 산화환원 반응을 CV를 통해 정밀 분석하여 도파민 감지에서의 활용 가능성을 확인하였습니다. 마지막으로, 본 연구는 세륨 산화물(CeO2)로 표면을 개질한 전극을 개발하여 3전극 기반 전기화학 센서 시스템에 통합하였습니다. CeO2 는 전기화학적 특성을 향상시키고 안정성을 부여하며, 생체분자의 민감한 검출을 가능하게 하는 안정적이고 효율적인 플랫폼을 제공합니다. CeO2 의 기능화는 높은 전하 전달 능력과 우수한 안정성으로 센서의 성능을 크게 향상시키며, CeO2 기반 나노복합체의 추가 통합을 통해 감도 및 선택성을 더욱 향상시킬 수 있습니다. 다양한 조건에서의 전기화학적 성능 분석 결과, 실시간 바이오센싱 응용에 적합한 가능성을 확인하였으며, 향후 연구는 플렉서블 및 웨어러블 플랫폼을 위한 최적화와 실시간 신경전달물질 감지를 위한 응용으로 확대될 예정입니다. 핵심어: 전기화학 센서, 첨단 소재, 금속 산화물, 나노복합체, 금속-유기 골격체|An electrochemical sensor is a device that converts an electrical signal into a measurable analytical signal. An electrical signal is obtained from the working electrode as a result of the redox reaction between the material used to decorate it and the detecting molecule. Furthermore, electrochemical sensors, which can detect a wide range of analytes, can concurrently detect a number of compounds, including ionic, neutral, organic, and inorganic molecules. Environmental deterioration has been worse recently due to an acceleration of population expansion, industrialization, and urbanization. Many businesses, including the building materials, textile, chemical, and wood coating sectors, discharge these organic pollutants into the environment. The chemical stability of organic pigments and their inability to biodegrade in water can endanger environmental preservation and pose a risk to human health. These dangerous pollutants have accumulated in our systems as a result of the food and air we breathe. Because they cause departures from homeostasis, they can potentially substantially disturb normal functioning and make it difficult for us to go about our regular lives without trouble. In addition to investigating materials and their electrochemical reactions to various sensing compounds, this proposal outlines the construction of a tiny electrochemical apparatus. First, multiferroic NdFeO3 particles are produced in this work by a solid-state reaction at a higher temperature. Structural analysis confirms that NdFeO3 crystallizes with orthorhombic symmetry. The elemental color mapping of the NdFeO3 sample reveals that it is composed entirely of Nd, Fe, and O components and is free of contaminants. In order to detect hydrogen peroxide (H2O2) using a three-electrode electrochemical setup, single-phase room temperature NdFeO3 multiferroics were placed over the glassy carbon electrode. According to the cyclic voltammetry approach, the peak current increased in tandem with the H2O2 concentration as it increased from 1 mM to 10 mM. Sensitivity, limit of quantification, and limit of detection were found to be 52.6 µA mM−1cm−2, 2.92 µM, and 0.87 µM, respectively. When measuring H2O2 in a real milk sample, NdFeO3 showed excellent sensitivity and remarkable selectivity towards H2O2. Second, this study outlines a sensitive ascorbic acid detection technique based on catalytic oxidation by the MgFe2O4 magnetic spinel that employs an efficient non-enzymatic electrochemical sensor. The solid-state reaction is a simple and cost-effective way to produce MgFe2O4 spinel ferrite. Because of the mixed-valence cationic states in the spinel ferrite, the magnesioferrite spinel integrated glassy carbon electrode exhibits more catalytic activity toward ascorbic acid than the naked electrode in the phosphate buffer solution of pH 7.4. A thorough analysis is conducted of the modified electrode's electrochemical performance in relation to a number of variables, including interference, analyte concentration, and scan rate. As the concentration increases, the sensor's oxidation peak current increases linearly, with detection and quantification limits of 24.09 μM and 80.30 μM, respectively. When it comes to interfering substances like potassium chloride, sulfuric acid, hydrogen peroxide, sodium hydroxide, glucose, and choline chloride, the produced ferrite exhibits good selectivity. Thirdly, this work shows how to directly integrate a carbon nanotube (CNT) hybrid and lanthanum metal-organic framework (La-BTC) onto an electrode for electrochemical sensing. A hydrothermal process is used to create the La-BTC/CNT composite in batches. In order to determine the crystalline nature, surface functionalities, graphitic nature, thermal stability, and surface composition of the prepared La-BTC, structural analysis is conducted using X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (TGA), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), scanning electron microscopy in conjunction with energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM/EDS), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The cyclic voltammogram (CV) and linear sweep voltammogram (LSV) responses are used to study electrochemical dopamine sensing. The La-BTC/CNT sample showed good electrocatalytic activity towards dopamine in comparison to La-BTC. The effects of a number of possible interferences, such as sulfuric acid, sodium hydroxide, potassium chloride, and glucose, are minimal. The stability of the modified La-BTC/CNT electrode is good. According to the findings, La-BTC/CNT nanohybrids show promise for non-enzymatic dopamine detection. Fourth, In this work, we explore the synthesis, characteristics, and uses of Ce-MOF and Ce-BTC/gCN, a composite composed of graphitic carbon nitride (gCN), illuminating its remarkable qualities and diverse range of uses. We successfully created cerium benzene tricarboxylic acid (Ce-BTC) MOFs and the composites using an economical and ecologically friendly stirring method. These materials have outstanding properties such as a large surface area, several oxidation states, high homogeneity, notable stability, and effective electron charge transfer behavior. To show how this electron transfer capability can be used for the sensitive detection of dopamine, we start our inquiry with a detailed examination of the redox behavior displayed by the Ce-BTC/gCN/GC electrode using cyclic voltammetry. Finaly in this work investigates the development of CeO2-decorated working electrodes for three-electrode electrochemical sensing systems, focusing on enhancing the performance and practical applicability of these electrodes in biosensing applications. The CeO2 material was integrated onto the electrode surface to improve its electrochemical properties, providing a stable and efficient platform for the detection of biomolecules. The functionalization of CeO2 contributes to increased charge transfer and high stability, which are crucial for the development of reliable sensors. The study also explores the potential of CeO2-based hybrid nanocomposites to further enhance the sensitivity and selectivity of the sensor. The performance of the CeO2-decorated electrodes was evaluated under various conditions, demonstrating their potential for use in real-time biosensing applications. Future work will focus on optimizing these electrodes for use in flexible and wearable platforms, expanding their applications in point-of-care diagnostics and continuous monitoring of neurochemicals in complex biological environments. Keywords: Electrochemical sensor, Advance Material, Metal Oxide, Nanocomposites, Metal-Organic Framework