Development of Highly Conductive Stretchable Conductors Based on Interfacial Engineering of Liquid-Solid Metal Nanocomposites

Abstract

신축성 전도체는 소프트 전자소자 구현을 위한 핵심 구성 요소이다. 신축성 전도체는 높은 전기전도도를 가지면서도 기계적 변형 조건에서 안정적인 전기적 성능을 유지해야 한다. 금속 입자 기반 복합 전도체는 전도성 네트워크 형성을 통해 높은 전도도를 구현할 수 있지만, 인장 변형 시 전도 경로가 끊어지면서 저항이 크게 증가하는 한계가 있다. 액체금속인 Eutectic Gallium-Indium（EGaIn）은 금속성 전도도와 유체적 변형성을 바탕으로 변형에 안정적인 전도 특성을 제공할 수 있지만, 은 기반 금속 필러와의 계면 불안정성으로 인해 그 효과가 제한될 수 있다. 본 연구에서는 은 기반 플레이크와 액체금속 사이의 계면 제어를 기반으로 한 액체–고체 금속 나노복합체 전도체를 개발하였다. 은 플레이크와 액체금속의 직접적인 상호작용을 억제하고 액체금속–고체금속 계면 안정성을 향상시키기 위해 금을 코팅한 계면을 형성한 은 플레이크를 도입하였다. 금을 코팅한 은 플레이크는 화학적 금 코팅 공정을 통해 합성하였으며, 액체금속 및 Multi-Walled Carbon Nanotube（MWCNT）와 함께 Thermoplastic Polyurethane（TPU） 매트릭스에 도입하여 신축성 복합 전도체를 제작하였다. 은 플레이크 기반 전도체의 경우, 액체금속을 첨가하면 전기전도도가 25,703 S/cm에서 42,060 S/cm로 증가하였으나, 100% 인장 변형에서 상대 저항 변화가 148.61로 여전히 크게 나타났다. 반면, 액체금속을 포함한 금을 코팅한 은 플레이크 기반 전도체는 37,860 S/cm의 높은 전기전도도와 100% 인장 변형에서 56.87의 감소된 ΔR/R₀를 나타냈다. EDS 매핑 분석 결과, 금 코팅 계면이 은 플레이크 네트워크에서 액체금속의 wetting 및 분포를 향상시키는 것으로 확인되었다. 이러한 결과는 금 코팅 계면이 액체금속을 포함하는 신축성 복합 전도체의 전기기계적 안정성을 향상시키기 위한 효과적인 계면 제어 전략임을 보여준다.|Stretchable conductors are essential components for soft electronic systems. These conductors should exhibit high electrical conductivity while maintaining stable electrical performance under mechanical deformation. Metal particle-based composite conductors can provide high conductivity through the formation of conductive networks. However, their resistance often increases significantly under tensile strain due to percolation disconnection. Liquid metals such as eutectic gallium–indium （EGaIn） can support strain-tolerant conduction because of their metallic conductivity and fluidic deformability, but interfacial instability with silver-based metal fillers can limit their effectiveness. In this study, liquid-solid metal nanocomposite conductors were developed based on interfacial engineering between silver-based flakes and EGaIn. Gold-coated silver flakes were introduced to form Au- coated interfaces that suppress direct interaction between silver flakes and EGaIn and improve the stability of the liquid metal–solid metal interface. The gold-coated silver flakes were synthesized through a chemical Au coating process and incorporated with EGaIn and multi-walled carbon nanotubes （MWCNTs） into a thermoplastic polyurethane （TPU） matrix to fabricate stretchable composite conductors. The addition of EGaIn to silver flake-based conductors increased the electrical conductivity from 25,703 to 42,060 S/cm, but the relative resistance change remained high, reaching 148.61 at 100% strain. In contrast, the gold-coated silver flake-based conductor containing EGaIn exhibited a high conductivity of 37,860 S/cm and a reduced ΔR/R₀ of 56.87 at 100% strain. EDS mapping suggested that the Au-coated interface improved the wetting and distribution of EGaIn on the conductive filler network. These results demonstrate that Au-coated interfaces are effective for improving the electromechanical stability of EGaIn-containing stretchable composite conductors.