본 발명은 연필 흑연을 이용한 이차전지용 음극과 그 제조방법 및 이를 이용한 리튬이차전지에 관한 것으로, 상세하게는 금속 호일을 그라인딩(grinding)하여 표면에 요철을 형성시키는 단계(단계 1); 및 상기 단계 1에서 요철이 형성된 금속 호일의 표면을 연필로 문질러 호일 표면에 연필 흑연층을 형성시키는 단계(단계 2)를 포함하는 연필 흑연을 이용한 이차전지용 음극의 제조방법을 제공한다. 본 발명을 통해 제조된 연필을 이용한 이차전지용 음극은 전극 제작시 바인더와 용매를 사용하지 않을 수 있으며, 그라인딩 방법을 통해 금속 집전체 표면에 요철을 형성시켜 결착력을 향상시키고, 상기 그라인딩된 금속 집전체에 실리카(SiO2)를 주성분으로 하는 클래이(clay)를 함유하는 연필심을 간단히 문질러서 음극을 제조함으로써, 기존의 바인더 및 용매를 사용하는 흑연 전극과 비교하여, 바인더와 용매를 사용하지 않았을 때, 본 발명의 음극은 균일한 고체 전해액 인터페이스(solid electrolyte interphase, SEI)를 형성할 수 있으며, 추가적으로 전지 용량을 증가시킬 수 있고, 향상된 사이클 특성을 나타낼 수 있다.